Na Copa do Mundo de 1962, o Brasil conseguiu seu segundo título com Garrincha como a grande estrela, fazendo gols de cabeça e também de perna esquerda e ainda jogando com febre a final, especialmente após Pelé ter se machucado no segundo jogo e estar impossibilitado de jogar pelo resto da Copa do Mundo.
Na Copa do Mundo de 1966, a preparação do time foi afetada por influências políticas. Todos os grandes clubes do futebol brasileiro queriam seus jogadores incluídos na equipe brasileira, para lhes dar mais exposição. Nos meses finais da preparação, o técnico Vicente Feola estava trabalhando com 46 jogadores, na qual apenas 22 iriam para a Inglaterra; isso causou muitas disputas internas e pressão psicológica. O resultado foi que, em 1966, o Brasil teve uma das piores performances em todas as Copas do Mundo. Além disso, a derrota para a Hungria representou a única derrota de Garrincha com a camisa da seleção.
O Brasil ganhou sua terceira Copa do Mundo no México na Copa do Mundo de 1970. Naquela ocasião, colocou em campo o que foi considerado, segundo uma pesquisa global com especialistas, realizada pela revista inglesa World Soccer, a melhor equipe de futebol de todos os tempos [1] com Pelé, em sua última edição de Copa do Mundo, Carlos Alberto Torres, Jairzinho, Tostão, Gérson, Piazza e Rivelino. Após ganhar a Taça Jules Rimet pela terceira vez, o Brasil pôde mantê-la para si. Porém ela foi roubada e derretida anos mais tarde.
Depois dessa conquista, a seleção passaria 24 anos sem conquistar uma Copa. Nesse meio tempo, o Brasil chegou a perder a Copa do Mundo de 1982 com uma seleção que tinha jogadores como Zico, Sócrates, Falcão e Júnior, sendo considerada por muitos a melhor seleção da história das copas.